El Club Deportivo Toluca obtuvo finalmente su ascenso luego de 36 años de su fundación, sin embargo el haber logrado el ascenso traía como consecuencia el incremento de gastos para la directiva debido a que las exigencias de la Federación Mexicana aumentaban y también las cuestiones deportivas que exigía reforzar al equipo para poder lograr una digna campaña en la primera nacional. La temporada regular culminó el 8 de junio de 1975 y los equipos clasificados al cuadrangular final fueron Toluca y el Cruz Azul como integrantes del grupo de los nones y respectivamente el Unión de Curtidores y Club León por parte de los pares; de acuerdo a los establecido por la Federación Mexicana; los dos primeros lugares de cada grupo debían enfrentarse, resultando campeón el equipo que más puntos obtuviera. El grupo A estuvo integrado por Atlante, América, Guadalajara, León, Monterrey, Pachuca, Puebla, Torreón y Veracruz, y el Grupo B lo estuvo por Atlas, Cruz Azul, Jalisco, Laguna, Irapuato, Necaxa, Toluca, Pumas y Zacatepec. Fueron 14 años los que pasaron después de su último título para que el Deportivo Toluca volviera a ser campeón, en la Copa de 1989. En total el Toluca anotó 18 goles y recibió 13, los Diablos Rojos derrotaron a los Pumas de la UNAM en Ciudad Universitaria y al Irapuato en el estadio Revolución y al Cruz Azul en el Estadio Azteca.
Sorprendido por no haber visto nunca a Gu Hai en la zona Luo Yin advierte que conoce a todos los vecinos pero a él no. En la Temporada de 1974-1975 el Deportivo Toluca quedó dirigido por José Ricardo de León quien venía precedido de una gran fama tras haber logrado el subcampeonato con el Atlético Español; junto con Ricardo, se dieron las llegadas de Walter Gassire Osorio, Roberto Matosas, Arturo López y el delantero ecuatoriano Italo Estupiñán, cuyo precio causó expectativa. Esa misma temporada llegaría a la presidencia del equipo el señor Fernando Corona Álvarez que en conjunto con la dirección técnica comenzó a trabajar con las fuerzas básicas de donde surgieron jugadores como Eleuterio López y Ángel Ramos. En ese mismo año por sugerencia del entonces presidente de México el Licenciado Adolfo López Mateos, llega a la institución un hombre que es recordado como el gran «mecenas» del equipo Nemesio Díez Riega, quien adquiere al Deportivo Toluca así como al estadio (dos veces mundialista) el cual varios años después llevaría su nombre.
El primer título para la institución sería una Copa México que llegaría en el año de 1956, cuando el Club Deportivo Toluca derrota al Club Irapuato el 27 de mayo de 1956 con marcador final de dos goles por uno con jugadores como Manuel Camacho, Segovia, Jorge Romo, Hernández, Vázquez, Wedell, Enrique Sesma, Blanco, Uñate, camisetas baratas futbol Carlos Láscarez y Barraza. Para la temporada 1954-55, el Deportivo Toluca culminó como sexto lugar en la Tabla general y como consecuencia se decidió contratar a Fernando Marcos González en la dirección técnica y a Gonzalo Iturbe, Gabriel Uñate, Jesús Segovia y el portero Manuel Camacho como refuerzos para la campaña en la cual el cuadro rojo finalizó como cuarto lugar general. Sin embargo, las cosas comenzaron a mejorar durante la temporada 2019-20, llegando así a volver a ser un equipo competitivo parecido a la gran campaña que tuvieron cuando obtuvieron su primer título, llevando después de duros años a luchar por puestos internacionales. Partido definitorio luego de que ambas selecciones terminaran igualadas en puntos. Toluca ganó su segundo título de Campeón de Campeones, enfrentándose al Atlas en una serie de dos encuentros en los que contarían los puntos y no los goles. La gran final se disputó ante la Universidad de Guadalajara que se adelantó en el marcador en los primeros minutos del encuentro sin embargo, al minuto 93 Washington Olivera anotó por parte del Club Deportivo Toluca, y la final se alargó a tiempos extras.
En las temporadas de 1956-57 y 1957-58 el Deportivo Toluca reafirmó su buena racha logrando dos Subcampeonatos por debajo del Guadalajara y el Zacatepec respectivamente. Al culminar la Temporada 1966-1967 el Club Deportivo Toluca disputó el título de Campeón de Campeones ante el Club León; uno de los equipos más ganadores de la época, con 4 títulos, 2 copas y 2 Campeón de Campeones. El segundo título para la institución y primero en la liga, llegaría en la Temporada 1966-1967. El torneo fue muy reñido y cobró importancia cuando la disputa por el título quedó entre el Club América y el Deportivo Toluca; ambos equipos se enfrentaron en la jornada 27, prevaleciendo un empate a 0 que no permitió definir el título; sin embargo, estando en la última jornada del torneo, el Club América empató su partido ante el Nuevo León, mientras que el Club Deportivo Toluca se impuso al Necaxa 2 goles a cero, ambos marcados por Juan «el maestrito» Dosal, conquistando así su primer campeonato de liga, bajo la dirección de Ignacio Trelles. Toluca logró una temporada regular gracias al sistema implementado por Ricardo de León que logró posicionar al Deportivo Toluca en primer lugar al finalizar la primera ronda del campeonato con 26 puntos totales y 2 de diferencia sobre el Club León quien era su más cercano competidor.